源排放清单的不确定性评估是个非常困难的工作，因为源排放清单建立的本身就是一个复杂、繁琐的过程， 所涉及的排放源（比如点源、面源、移动源，等等）都有各种不同的特点和影响因素。美国环保署每隔三年会从各个州和地区的空气质量管理部门收集数据，更新国家级的源排放清单。但是在这个源排放清单的更新过程中，美国环保署没有要求进行任何排放清单的不确定性分析，一个主要原因就是整个国家或地区的排放清单建立方法还没有包含关于不确定性的量化指标（https://cfpub.epa.gov/roe/technical-documentation.cfm?i=10&pvw=#twelve）。

美国环保署曾在二十年前资助过关于源排放清单的不确定性研究项目，讨论了一系列不确定性的分析方法（https://www.epa.gov/sites/production/files/2015-08/documents/vi04.pdf），但是这些方法在排放清单制定中很少应用，更多的不确定性讨论是在学术研究领域进行的。
 
尽管不同的排放源有不同的特点和影响因素，排放清单建立的基本方法总是基于对排放因子和排放活动量的估计。因此，不确定性的分析包括排放因子的不确定性、排放活动量的不确定性、以及两者综合之后的排放量的不确定性。以机动车移动源为例：

• ● 排放因子的不确定性主要来源于单车排放测量数据的误差和缺失（详细的讨论可以参考Frey教授的学术论文https://www3.epa.gov/ttnchie1/conference/ei16/session5/frey.pdf）；美国环保署在十年前开发机动车排放模型MOVES时，也考虑了应用蒙特卡罗模拟方法分析排放因子的不确定性，但是并没有真正在模型应用中实施（https://www3.epa.gov/ttnchie1/conference/ei11/mobile/koupal.pdf）。对于单车排放测量，美国有比较系统的、成熟的台架测试体系和数据收集方法（https://www.epa.gov/vehicle-and-fuel-emissions-testing/dynamometer-drive-schedules）；但是关于不确定性的最大问题是单车测量总是有限的，无法全面代表实际道路上运行的车辆类型和车辆行驶特点。
•  
• ● 排放活动量的不确定性主要来源于车流量（或者运行里程）、车辆年龄和类型组成、车速等数据的不准确性及观测误差，尤其是未来分析年份的预测值的准确度。美国交通研究委员会2014年资助的一个研究项目报告讨论了交通活动量的模型分析方法，包括了对空气质量规划和排放清单建立的影响，可以作为参考，确定重要的移动源排放活动量参数（http://www.princeton.edu/~alaink/Orf467F14/AnalyticalTravelForecastingNCHRP765_091314.pdf）；其他研究项目的实例包括（https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/22482287）。
•  
• ● 对于前两者综合之后的排放量不确定性分析，一般的方法包括（1）应用光化学模型，输入排放量数据，输出模型估计的污染物浓度，和实测的大气污染物浓度比较以确定输入的排放量数据是否准确（实例https://www.arl.noaa.gov/documents/IWAQFR/posters/Theme3_Choi.pdf）。（2）计算某两种污染物（比如一氧化碳和氮氧化物）排放量的比率，和这两种污染物大气浓度的比率进行比较，以确定排放清单的数据是可靠的（实例http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/10473289.1992.10466989）。（3）通过应用实测的隧道内空气污染物浓度计算排放量并分析排放变化和不确定性（实例https://www.epa.gov/sites/production/files/2015-11/documents/harley.pdf）。

 
建议国内关于源排放清单的工作考虑优先和重点。建立完整的排放清单是首要的任务，需要系统的规划，包括国家、地区、以及地方小范围的清单，能够涵盖各种排放源，重点源要确保量化准确，非重点源可以粗略一些（对于不同的污染物，重点和非重点的排放源会有不同）。有了完整的清单之后，考虑不确定性的分析才更有意义。

美国环境保护署(USEPA)已经在网站上发布过一份“评估排放估算不确定性”指南，链接如下：
    https://www.epa.gov/sites/production/files/2015-08/documents/vi04.pdf
    虽然这份文件年代较久远(1996)，但它提供了有关不确定性的总体概况，指南中列举的方法，除少数例外，仍在美国用来评估清单的不确定性。文件的表4.1-1总结了以下几种可用的方法：

我们可以将排放清单或污染物占比与地面、飞机和卫星监测的环境测量数据进行比较。在过去的15年里，美国大量地使用这种方法评估清单数据的质量。要做到这一点，排放清单必须通过空气质量模型进行处理，例如多尺度空气质量模型（Community Multiscale Air Quality Model，简称为CMAQ模型）或建模与分析系统（Community Modeling and Analysis System，简称为CMAS），并将由模型得到的环境浓度估值与环境监测数据相比较。这种方法的优点是不需要对底层的输入值有详细的理解，缺点是如果污染物来自多个污染源，很难搞清楚某一特定来源的影响。此外，空气质量模型有关大气化学的假设会扰乱结果。而且，采样和空气质量的建模是很昂贵的。
 
较近期可参考的资源是NARSTO(2005)的一份报告，“改善北美地区有效空气质量管理的排放清单（Improving Emission Inventories for Effective Air Quality Management Across North America）,” NARSTO-05-001, NARSTO。报告的第8章综述了清单不确定性的评估。以下为2017年3月1日收录的该报告下载链接：http://www.narsto.org/emission_inventory_1
 
还有一份美国北卡罗来纳州立大学的著名教授Christopher Frey博士的论文，文章题目为“排放因子和清单不确定性的定量化（Quantification of Uncertainty in Emission Factors and Inventories）”，并在2007年第16届年度国际排放清单会议上进行了汇报。以下为该文章的链接： https://www3.epa.gov/ttn/chief/conference/ei16/session5/frey.pdf

以下链接是Frey教授在会议中的报告材料：https://www3.epa.gov/ttn/chief/conference/ei16/session5/frey_pres.pdf

在这篇文章中，Frey博士对当前评估排放因子和清单不确定性的方法进行了全面的概述。他区分了两个经常混淆的概念:不确定性（uncertainty）和可变性（variability）。可变性指的是在不同时段，或者在不同的条件下(单位内部可变性)，某一特定污染源的排放不同。此外，相似的排放单元可能有不同的排放速率(单位间可变性)。与之相反，不确定性意味着对某一污染源排放的认识存在差距。不确定性的来源包括：统计和测量误差、不具代表性、平均时间、遗漏、替代数据或缺乏相关数据。这些误差类型在Frey博士的论文中均有详细讨论。他进一步描述了评估不确定性的定性和定量方法，并深入探讨使用蒙特卡罗模拟法（Monte Carlo simulation）对不确定性进行量化。
 
从我自己从事10多年清单工作的经验来看，尽管评估全部的排放清单的不确定性是一个值得称赞的目标，但对此进行定量分析却是不现实的。因此，大多数当前的排放清单和排放清单各部分并不包含内嵌的不确定性或敏感性分析，也不包括不确定性的量化方法。理想情况下，对底层的排放因子和活动数据的不确定性进行量化应该作为数据开发的一部分功能，并在数据中指定并统一不确定性的最低报告要求(例如均值、标准差和样本容量等总结性统计)。然而，在实践中，国家空气污染物排放清单的编制是一项巨大的工程，涉及到数百万个排放因子和活动数据。为了减少所需的重要资源，并没有专门收集大部分底层数据来估算污染物的排放。相反，在以其他目的而开发的数据集上加以修改，并将之用于提供排放因子或活动数据。我们面临着多重的困难，考虑到并非每个地区在达到国家环境空气质量标准上存在困难，因此不是所有的数据提供方都同样致力于清单项目的开发。由此产生的不同污染源和污染物清单的质量在时空分布上参差不齐。因此，评估全部排放清单的不确定性是一项艰难而昂贵的任务，不太可能非常成功。
 
然而，不确定性分析已成功应用于部分清单，从而更好地理解部分污染源类型造成的排放。在评估部分清单的不确定性时，更容易管理量化不确定性所需的工作量。一些案例包括：

源排放清单的不确定性是很难评估的，因为排放因子和活动数据中都包含了不确定性。挥发性有机化合物或者颗粒物的元素组分数据中，常常使用的仅仅是少数几个测量结果。从这一点来看，排放清单仍在发展完善的过程中。

然而，我们需要计算排放清单的不确定性。一份关于温室气体排放清单的不确定性报告可以借以借鉴，该报告与空气污染物排放清单应用了相似的技术。尤其是在燃烧源上，温室气体活动数据的不确定性可以直接应用到空气污染物活动数据的不确定性中。

如果不是燃烧源，这份报告可以提供一个思考不确定性的方式方法，以下链接可以下载报告的全文：
http://www.ipcc-nggip.iges.or.jp/public/2006gl/pdf/1_Volume1/V1_3_Ch3_Uncertainties.pdf

目前国内对于源清单不确定性评估方面尚无相关规范和技术文件可以借鉴。在科学出版社2014年出版的《区域高分辨率大气排放源清单建立的技术方法和应用》（郑君瑜等著）一书中，提出了排放源清单定量不确定性分析的概念架构，主要包括三个方面：1. 基于统计分析的模型输入定量不确定性分析；2. 基于蒙特卡洛模拟的不确定性传递和模型输出不确定性量化；3. 基于敏感性分析的重要不确定性源识别。该书第7章对排放源清单不确定性评估进行了较为深入的讨论，建议详细阅读。